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我院肖冠军、邹勃教授研究成果发表在《美国化学会志》

时间:2022-09-17    点击:

  近日,吉林电竞app下载 肖冠军教授、邹勃教授联合南方科技电竞app下载 权泽卫教授华中科技电竞app下载 唐江教授在全无机非铅双钙钛矿体系发光机理方面的研究取得重要进展。通过引入压力维度,利用高压对物质晶体结构和电子结构的调控,解决了铟基双钙钛矿高波数蓝光起源的争论,排除了自由激子复合因素,阐明了自陷单重态激子复合发光的物理机制,并进一步利用高压驱动自陷激子三重态到单重态的反系间窜越,实现了压力诱导深蓝光辐射增强(CIE色标(0.16, 0.06),很好地满足Rec. 2020超高清显示标准)。研究成果近期在线发表在《美国化学会志》上。

 

   

高压驱动非铅合金双钙钛矿材料反系间窜越:实现高效深蓝光发射新途径

   高压作为一个特殊的热力学参量和极端条件,能够有效调控材料的晶体结构和电子结构,为建立钙钛矿的结构-性质构效关系提供了重要研究手段。2020年,邹勃教授课题组另辟蹊径,提出了通过高压解决常压争论的学术设想,对饱受争议的Cs4PbBr6纳米晶常压下的发光起源问题进行了研究,并成功揭示了其常压下的绿光辐射源于晶格内嵌的痕量CsPbBr3(相关工作发表于中国化学会旗舰刊CCS Chemistry 2020, 2, 71-80)。基于上述思想,课题组进一步通过系统的高压稳态和瞬态光谱分析,针对铟基双钙钛矿高波数处蓝光起源的争论进行了深入探索。

 

图1. (a) 压力诱导反系间穿越促使NE辐射增强的原位光谱演变;(b) NE和BE归一化荧光强度随压力的变化曲线;(c, d) 不同压力下发光对应的色标色温图以及发光照片。

  常压下,CNACB在585 nm具有一个极强的宽辐射发光BE,系统的研究表明该发光源于自陷三重态激子复合。此外,在435 nm处同样发现一个较弱的发光NE。随着压力的增加,BE和NE发光峰同时蓝移并且两峰重叠程度逐渐增大。与此同时,BE强度逐渐减弱,而NE发光逐渐增强。色标图显示,随着压力的增加,CNACB从起始的暖白光连续调控到冷白光,最终转变为深蓝光。压力作为一种“清洁”有效手段对CNACB进行调控,实现了高强度深蓝光,这不仅为环境友好型高强度深蓝光钙钛矿的制备提供新思路,同时也为NE发光机理的深入研究提供了可能。从常压逐渐增加到5 GPa时,吸收峰随压力发生轻微的红移,而NE则呈现持续的蓝移,相反的变化趋势有力地排除了NE源于自由激子复合发光以及缺陷发光。系统的稳态光谱以及时间分辨光谱分析表明,NE发光的根本机制源于自陷单重态激子复合发光。压力诱导八面体收缩导致体系电声子耦合强度减弱,斯托克斯位移的持续减小进一步证实了上述结论。弱化的电声子耦合强度促使多数载流子布居于高能自陷三重态,减小了高能三重态与单重态的能级差,导致热激子过程反系间窜越,进而提高了单重态激子复合几率,最终实现高效深蓝光发射,并在更高压力下伴随着延迟荧光。

  相关工作以“Pressure-Driven Reverse Intersystem Crossing: New Path towards Bright Deep-Blue Emission of Lead-Free Halide Double Perovskites”为题,发表在Journal of the American Chemical Society (DOI: 10.1021/jacs.1c06207)上。吉林电竞app下载 超硬材料国家重点实验室马志伟博士和南方科技电竞app下载 李茜博士为该论文共同第一作者,吉林电竞app下载 肖冠军教授、邹勃教授和南方科技电竞app下载 权泽卫教授为该论文通讯作者。本工作得到了国家自然科学基金和科技部重点研发计划项目等基金的资助。

 

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